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    我国研究人员在CO2电催化还原制乙烯和乙醇方面取得进展

    日期 2020-04-30   来源:化学科学部   作者:伊晓东 高飞雪  【 】   【打印】   【关闭

      在国家自然科学基金项目(批准号:21690082、91545203、21503176、21802110)等资助下,厦门大学王野、程俊团队与上海光源姜政团队合作,设计合成了氟修饰的铜(F-Cu)催化剂,实现CO2高效电催化还原制C2+产物,并揭示了氢助碳碳偶联的新机理。研究成果以“氟修饰的铜催化剂上经氢助碳碳偶联电催化还原CO2制乙烯和乙醇(Electrocatalytic reduction of CO2 to ethylene and ethanol through hydrogen-assisted C-C coupling over fluorine-modified copper)”为题,于4月20日在线发表于《自然-催化》(Nature Catalysis)刊物上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-020-0450-0。

      通过C-C偶联反应直接转化C1分子合成特定C2+化合物(如乙烯和乙醇)是C1化学的重要研究目标。传统的热催化反应一般需要较高温度和压力,且C2+产物分布宽,并有大量CH4和CO生成。电催化CO2还原可以直接以水为氢源,实现温和条件下的CO2和H2O的共还原生成C2+产物。相较热催化,电催化具有pH值、电位、气液固界面等调节优势,有望实现C-C偶联。因此,发展具有高活性(电流密度)、高C2+选择性(法拉第效率)、高稳定性的催化剂,是推进电催化CO2还原反应走向实际应用的关键。

      在已报道的多数研究中,催化剂的高活性与高选择性常常难以兼顾。研究团队研制的F-Cu催化剂可以在高电流密度(1.6 A cm−2)条件下取得高的C2+产物(以乙烯、乙醇为主)法拉第效率为80%。在CO2单程转化率为16.5%时,C2-C4产物选择性达到85.8%,与传统热催化相比,该方法的电催化性能可在相当的产物收率下提供更高的C2-C4选择性。研究发现,氟修饰促进了铜催化剂表面的水活化、CO吸附以及吸附CO的加氢反应,生成了易于C-C偶联的甲酰基(CHO)中间体,揭示了一种通过氢的活动促进碳碳偶联的新机理。

      本研究为高效CO2电催化还原催化剂的设计提供了新思路。

    .氢助碳碳偶联CO2电催化还原制乙烯和乙醇示意




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